华南理工大学彭新文教授：生物质氮掺杂炭催化木糖选择性制备木糖酸
研究背景
木质纤维素作为一种重要的可再生生物质资源，可以通过化学法或生物法转化为乙醇、乙二醇和糠醛等小分子化合物或转化为汽油、柴油以及航空燃油等高价值燃料，对人类社会的可持续发展具有重要的意义。其中，木糖酸作为一种重要的木糖选择性氧化的产品，被广泛应用于食品、农业、医药及建筑等领域。近年来，木糖酸新的应用不断被发现，需求不断增大，呈现出广阔的市场前景。目前，木糖酸的化学合成方法主要是贵金属催化氧化，合成成本较高，限制了其实际应用。
图文解读
华南理工大学彭新文教授和刘传富教授等人以生物质原料壳聚糖作为碳源和氮源，利用硝酸溶解、冻干后，通过高温碳化制备了氮掺杂炭无金属催化剂，并将其应用于催化木糖氧化合成木糖酸。研究发现，当碳化温度为800 °C时，NC-800-5催化剂具有较高催化活性，并且催化剂也具有良好的稳定性和循环使用性能。在反应温度为100 °C，反应时间为30 min的最佳条件下，木糖完全转化，木糖酸得率达到57.4%，实现了无金属催化剂合成木糖酸，大大降低了生成成本。
图1. 催化剂的制备、表征及催化性能。
DFT计算结果揭示了催化剂中的石墨氮作为催化剂的催化活性中心，在木糖选择性氧化生成木糖酸反应中起到至关重要的作用。反应体系中的碱和氧气都参与到木糖氧化生成木糖酸的反应中，其中碱是木糖醛基成功氧化成羧基的关键，而氧气通过消耗醛基氧化成羧基过程中产生的两个电子间接地参与到反应中。该研究为高效合成木糖酸提供了一条低成本、简便的思路，具有较高的理论和方法论的创新价值。
图2. NC-800-5催化剂的吸附模型与木糖氧化生成木糖酸的反应机理。
文章信息
本文以“Biomass-based N doped carbon as metal-free catalyst for selective oxidation of D-xylose into D-xylonic acid”为题发表在Green Energy & Environment期刊，第一作者为博士生李增勇，通讯作者为华南理工大学刘传富教授和彭新文教授。
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https://doi.org/10.1016/j.gee.2021.01.004
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